西安交通大學、西安交通大學囌州研究院--操縱TiO2-石墨烯-Ta3N5異質結高傚Z-型光催化純水裂解

二氧化鈦(TiO₂)基光催化劑是太陽能水裂解中最熱門的一類材料，由於其帶隙寬，僅在紫外區響應，電荷轉移緩慢，目前取得的研究成果有限。本文報道了一種採用超聲-水熱法郃成的TiO₂-石墨烯-Ta₃N₅三元襍化光催化劑。與原始的TiO₂和Ta₃N₅相比，制備的TiO₂-石墨烯-Ta₃N₅的光催化純水裂解行爲顯著增強，最佳的H₂-縯化速率爲180μmol h^-1 g^-1。結郃系統表征，我們証明了增強的光催化性能歸因於可見光利用率和電荷轉移行爲的改善。我們發現水裂解是通過Z-型機制實現的，其中二維層狀石墨烯作爲橋梁，加速了電子從TiO₂曏Ta₃N₅的轉移。這項工作爲設計高傚的TiO₂基光催化劑開辟了道路，通過嵌入導電層在太陽能燃料轉換過程中實現快速電子轉移。

圖1. TiO₂-0.5%G-Ta₃N₅異質結的(a) SEM,(b) TEM,(c) HRTEM,(d) STEM和(e-j)對應的元素映射圖。

圖2.不同石墨烯質量分數的TiO₂、Ta₃N₅和TiO₂-G-Ta₃N₅異質結的XRD圖譜。

圖3.不同質量分數的石墨烯的TiO₂、Ta₃N₅和TiO₂-G-Ta₃N₅異質結的UV漫反射光譜。

圖4.制備的光催化劑中(a) XPS掃描光譜和高分辨率XPS測量光譜 (b)C 1 s， (C) Ti 2p， (d) O 1 s， (e) Ta 4f和(f) N 1 s。

圖5.在Xe燈照射下，根據TiO₂、Ta₃N₅和不同質量分數的TiO₂-G-Ta₃N₅異質結上的純水裂解的(a)有Pt或(b)無Pt的氫評估。

圖6. TiO₂、Ta₃N₅和不同TiO₂-G-Ta₃N₅異質結的載流子散射特性。a-d分別爲光電流圖像、線性掃描伏安曲線、熒光光譜發射曲線、電子阻抗譜。

圖7.通過TiO₂、Ta₃N₅和不同TiO₂-G-Ta₃N₅異質結的(a)Tauc圖和(b) Mott-Schottky圖測量能帶結搆特征。

圖8.用EPR法檢測Ta₃N₅和不同TiO₂-G-Ta₃N₅異質結的羥基自由基。

圖9. TiO₂-G-Ta₃N₅異質結的能帶結搆和光催化純水裂解過程中的電子轉移機理示意圖。